在近未来的横滨，被称为“侦都”的城市里，侦探与怪盗的较量成为日常。四位立志成为名侦探的少女——天才推理少女夏洛克·雪莉福德、元气笨蛋让崎妮洛、优雅大小姐艾露克露·伯顿和天然呆柯蒂妮娅·格拉卡组成了“少女福尔摩斯”小队。她们都拥有特殊能力“Toys”，在追捕神秘怪盗团“怪盗帝国”的过程中不断成长。故事充满搞笑与日常，少女们既要解决各种离奇案件，又要应对彼此性格差异带来的爆笑互动，同时逐渐揭开怪盗首领亚森·罗森的真实目的。随着一次次对决，四人从竞争对手变成默契搭档，在侦探学院上演着青春热血的推理喜剧。