《夏洛特》講述了一個擁有超能力的少年乙坂有宇的故事。有宇能夠控制他人身體五秒，並利用這一能力過上了優等生的生活。然而，他的行為被星之海學園學生會的友利奈緒和高城丈士朗揭發，有宇和妹妹乙坂步未被迫轉學至星之海學園。在那裡，他們與奈緒一同尋找並保護其他不受學園管轄、甚至濫用能力的能力者，過著奇妙而快樂的日子。然而，有宇的妹妹步未因發動特殊能力“崩壞”意外身亡，使有宇陷入自暴自棄的生活，直到奈緒的出現才讓他重新振作。有宇逐漸恢復正常生活後，奈緒帶他參加一場演唱會，期間有宇突然昏迷。昏迷期間，有宇找回了關於哥哥乙坂隼翼的記憶，並發現自己真正的能力是“掠奪”他人的特殊能力。醒來後，有宇與隼翼重逢，奪取了隼翼的“時空跨越”能力，成功回到過去拯救了步未。正當大家以為可以重新過上正常生活時，有宇遭到海外恐怖組織的襲擊，失去了右眼。為了徹底解決問題，有宇決定走遍世界，奪取所有能力者的能力。在啟程前，奈緒與有宇約定“歸來後便成戀人”。有宇在世界各地不斷奪取他人的能力，最終化為怪物般的存在，但副作用是失去了所有記憶。再會後，奈緒向失憶的有宇表白，承認自己是他的戀人，並與他約定從此過上幸福的生活。