《铠甲勇士猎铠之神脑危机》讲述了宇宙黑暗势力黑暗原力与金三协议万年后卷土重来，企图摧毁地球文明的故事。公元2019年，雷焱马和电羽鹰两铠兽按约定时间苏醒，请求唐思诗协助寻找铠甲勇士召唤人，以阻止即将到来的灾难。蓝桃博士在金三的授意下开发了强能优，对外宣称可使人体优化，实则是想通过推广强能优得到最强大脑，服用者会失控变为强大体。这一现象引起了网媒大条事务所新闻编辑霍莉莉和实习生任天云的关注。实习医生陈耀祖偶然发现强能优的秘密，决定进入大条社调查。唐思诗带着雷焱马和电羽鹰找到任天云和陈耀祖作为铠甲召唤人，四人展开与蓝桃的斗争。经过破解重重案件和陷阱，铠甲勇士们与得到最强大脑的蓝桃进行最终大战，并取得了胜利。