《暮色心约》讲述了心理咨询师刘瑕与作家祁连山因一次偶然事件相遇的故事。刘瑕在桥上救下了一名试图轻生的女子，这一幕被祁连山目睹。祁连山正计划将自己的心理推理小说改编成剧本，便邀请刘瑕担任顾问。刘瑕为了帮助更多人，成立了自己的工作室，凭借专业能力和共情心，为许多面临心理压力的人提供帮助。祁连山在改编小说的过程中，得到了刘瑕的专业指导，逐渐被她吸引。刘瑕还与天才极客沈钦合作开发了AI心理测试系统，并将其应用于公益事业，取得了显著效果。祁连山也参与到刘瑕的公益项目中，两人在合作中逐渐加深了感情。最终，他们在事业上取得成功的同时，也收获了美好的爱情。