《超能力事件簿首部曲：天启》讲述从美国FBI归来的当麻纱绫（户田惠梨香饰）加入警视厅公安部未详事件特别对策系，与搭档濑文焚流（加濑亮饰）调查一系列离奇命案。石油企业高管接连遇害，心脏均留下被手捏碎的痕迹，指向神秘的SPEC超能力者。与此同时，企业雇佣的超能力杀手一十一（神木隆之介饰）登场，他不仅与当麻有着血海深仇，更杀害了她的好友Nancy。随着调查深入，政府高层启动猎杀SPEC持有者的"SIMPLEPLAN"，但执行者却离奇木乃伊化死亡。当麻与濑文在追查中发现，这背后隐藏着关乎世界命运的更大阴谋，而法蒂玛第三预言的神秘力量正在觉醒。故事以未详系二人组对抗超能力犯罪为主线，揭开了SPEC宇宙的宏大序幕。