《铠甲勇士猎铠之神脑危机》讲述了宇宙黑暗势力——黑暗原力企图摧毁地球文明，遭到了四位铠甲勇士与四只铠兽的抵抗。万年之后，黑暗原力与金三协议卷土重来。公元2019年，雷焱马和电羽鹰两铠兽苏醒，请求唐思诗协助寻找铠甲勇士的召唤人，以阻止即将到来的灾难。与此同时，蓝桃博士在金三的授意下开发了一种名为“强能优”的药物，对外宣称可以优化人体，实则是为了获取最强大脑，并导致服用者失控变为强大体。这一现象引起了网媒大条事务所新闻编辑霍莉莉和实习生任天云的关注。实习医生陈耀祖偶然发现强能优的秘密，决定深入调查。最终，唐思诗带着雷焱马和电羽鹰找到任天云和陈耀祖作为铠甲召唤人，加上热心的霍莉莉，四人联手对抗蓝桃的阴谋。经过破解重重案件和陷阱，铠甲勇士们与得到最强大脑的蓝桃展开最终决战，并取得了胜利。